ライブ後編は、スタンド後方からトロッコに乗った鈴木愛理が登場し、Buono!の楽曲「恋愛ライダー」（※愛とラの間にハートマーク）（TVアニメ「しゅごキャラ!」EDテーマ）のセルフカバーでスタート。メインステージでは早替えも披露。赤いチェックの衣装から白いワンピースにチェンジすると、アニサマではおなじみとなった「アニソン界の永遠の大型新人」こと鈴木雅之をステージに呼び込んだ。“W鈴木”の2人で「DADDY! DADDY! DO!」（TVアニメ「かぐや様は告らせたい？～天才たちの恋愛頭脳戦～」OPテーマ）、「ロンリー・チャップリン」を披露し、会場を盛り上げた。

「Anything Goes!」（「仮面ライダーオーズ/OOO」主題歌）で登場した大黒摩季は、今回がアニサマ初出場。「本当は（1曲目に）アニメの主題歌を歌えばよかったんだけど、SNSで『Anything Goes!歌ってくれたら神だ』って言われたので歌いました！」と選曲の裏話をちゃめっけたっぷりに披露し、会場を笑わせた。続いて、再びGRANRODEOが登場。KISHOWの「安西先生！ライブがしたいです！」の声とともに、「あなただけ見つめてる」（TVアニメ「スラムダンク」EDテーマ）をコラボでパフォーマンスすると、大黒は真っ赤なペンライトでスタンドを染めたファンに「全員彼氏みたいでうれしい！」と大喜び。最後は「ら・ら・ら」を鈴木雅之、スタァライト九九組と手を振りながら合唱した。

　今年8月で活動20周年を迎えた栗林みな実は、「残酷な夢と眠れ」（TVアニメ「回復術士のやり直し」OPテーマ）の歌唱を終えると、「スタジオリハの最初の日に本当に感動して泣きそうになった。バンドさんの音が格好よくて、『アニサマができるんだ』という希望が持てて。今日は無事にみんなにも会えて本当にうれしい」と涙をこらえてあいさつ。栗林にとって今回が実に15回目のアニサマ出場となり、「私はどう考えても陰キャだけど、こんなに受け入れてくれるところがあって、ステージで歌えている。『陰キャもあなたの色』だと、そんな風に思えて本当に感謝しています」とアニサマの舞台に感謝した。

　さらに「この世界には明るい人が多い」と言う栗林は「うらやましくなっちゃうし気後れしたりもするけど、ステージに立ったらみんながいて歌を聞いてくれる。ありがとうございます。みんな、それぞれの自分らしさで生きていきましょう」と客席に語りかけ、自身が作詞作曲を手がけた「Just the truth」（「劇場版 Fate/kaleid liner プリズマ☆イリヤ Licht 名前の無い少女」主題歌）を歌い上げた。

　2日目のトリを務めたのはangela。ラストの楽曲「乙女のルートはひとつじゃない！」（TVアニメ「乙女ゲームの破滅フラグしかない悪役令嬢に転生してしまった…」OPテーマ）では、この日登場したアーティストが続々とステージに登場し、ライブはそのままフィナーレに突入。アニサマ2021のテーマソング「なんてカラフルな世界！」の制作を担当したオーイシマサヨシは感極まってその場で号泣する一幕も。angelaのastukoが「本当は去年歌われるはずの曲が、やっと本人がステージに立っている状態で演奏できた。その気持ち、みんなも分かるよね」とスタンドに呼びかけると、ファンからは歓声に代わって惜しみない拍手が。労いを受けたオーイシは「本日はありがとうございました！」と客席に頭を下げ、最後は笑顔で手を振っていた。

＜アニサマ2021　2日目出演者＞
亜咲花/Argonavis/GYROAXIA/angela/井口裕香/オーイシマサヨシ/大黒摩季/鬼頭明里/GRANRODEO/栗林みな実/鈴木愛奈/鈴木愛理/鈴木雅之/スタァライト九九組/東山奈央/TrySail/halca
※アイドルマスター シャイニーカラーズは出演辞退